【摘 要】
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本文首次研究了广泛使用的亚稳态光酸mPAH1与γ-环糊精（γ-CD）形成的包合物,研究了γ-CD的包合作用对mPAH1的溶解性、逆反应速率、水溶液中的稳定性和酸性的影响,利用紫外-可见吸收光谱法估算了由可见光驱动的包合物与甲基橙（Methyl orange,MO）之间的质子交换平衡。研究了mPAH1与配合物[Zn（2-pyterpy）2]（Cl O4）2·0.25H2O（1）之间的荧光共振能量转移
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本文首次研究了广泛使用的亚稳态光酸mPAH1与γ-环糊精（γ-CD）形成的包合物,研究了γ-CD的包合作用对mPAH1的溶解性、逆反应速率、水溶液中的稳定性和酸性的影响,利用紫外-可见吸收光谱法估算了由可见光驱动的包合物与甲基橙（Methyl orange,MO）之间的质子交换平衡。研究了mPAH1与配合物[Zn（2-pyterpy）2]（Cl O4）2·0.25H2O（1）之间的荧光共振能量转移（Fluorescence resonance energy transfer,FRET）和mPAH1与配合物[Cd（2-pyterpy）2]2（Cl O4）4·2.33H2O·CH3OH（2）之间的荧光内滤效应（Inner filter effect,IFE）。具体研究内容如下:1.用UV-vis法和Benesi-Hildebrand法测定了包合物[mPAH1·（γ-CD）2]的组成及其包合常数(Kas=4.5×10~7 M-2)。UV-vis法测定表明,mPAH1在γ-CD浓度为8 m M、pH=3.78缓冲溶液中的溶解度达0.437 8 m M;γ-CD浓度为4 m M时,逆反应速率常数为3.50×10-3 s-1;γ-CD浓度为4 m M、pH=5.45时,水解反应速率常数为5.15×10-4min-1,分别是无γ-CD时的1.30、0.42和0.46倍。当γ-CD浓度为1.5 m M时,mPAH1水溶液（0.3 m M）光照前后的pH分别为4.94和3.62,分别比无γ-CD时降低了0.27和0.04个pH单位。在可见光驱动下,包合物能可逆地调节体系的pH值15个循环以上。实验证明,γ-CD具有稳定mPAH1的SP型体的作用。2.UV-vis法测定结果表明,水溶液中γ-CD的浓度从0增加到9 m M,MO的p Ka由3.50降低至2.53。基于mPAH1和MO之间的质子交换平衡计算,当γ-CD浓度为0和5 m M时,mPAH1的光酸性p Ka*分别为3.86和2.50,这是首次用超分子手段调控mPAH1光酸性的报道。3.基于4’-（2-吡啶）-三联吡啶（2-pyterpy）配体,溶剂热法合成了配合物1和2。通过单晶X-射线衍射、红外光谱表征了配合物的结构。荧光光谱研究表明,可见光光照前,mPAH1和配合物1分别是FRET的能量受体和供体,配合物1使mPAH1的荧光增强,mPAH1使配合物1的荧光淬灭(Ksv=29 610 M-1);由于IFE,mPAH1使配合物2荧光淬灭(Ksv=37 090 M-1),配合物2使mPAH1荧光淬灭(Ksv=12 250 M-1)。可见光光照后,mPAH1和配合物1混合溶液的荧光由绿色（源于mPAH1,556 nm）变为紫色（源于配合物1,408 nm）,可发生光致荧光变色现象。
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