【摘 要】
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日益严重的污染影响着我们的生态坏境,绿色能源技术也逐渐成为人们关注的焦点。氢能由于其较高的发热值、来源广泛成为替代化石能源较优的选择,其中电解水是产氢最清洁而且成本较低的方式。但电解水关键的问题在于能耗问题,不同的电极电解水时所需要的电流密度不同就造成了不同电极的能耗差异,所以电极材料的改进在开发经济高效的析氢反应(HER)中起着至关重要的作用,它将在低过电位下产生大的阴极电流密度。铂被人们认为是
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日益严重的污染影响着我们的生态坏境,绿色能源技术也逐渐成为人们关注的焦点。氢能由于其较高的发热值、来源广泛成为替代化石能源较优的选择,其中电解水是产氢最清洁而且成本较低的方式。但电解水关键的问题在于能耗问题,不同的电极电解水时所需要的电流密度不同就造成了不同电极的能耗差异,所以电极材料的改进在开发经济高效的析氢反应(HER)中起着至关重要的作用,它将在低过电位下产生大的阴极电流密度。铂被人们认为是析氢反应中最活泼的催化剂,但其高昂的价格和极低的丰度限制了铂以及其他贵金属催化剂的工业需求,因此人们开始寻找价格低廉且高效的非贵金属材料来代替贵金属析氢催化剂。基于以上的讨论,本文围绕着催化剂的结构设计以及化学组分的调控构建了镍磷合金复合材料以实现对电化学析氢性能的提升:(1)Ni3P-Ni/CNT催化剂的制备及其在碱性溶液中析氢性能的研究以镍粉为原料,NaH2PO2为磷源,将二者置于管式炉内低温磷化,再将产物以半个小时为一组进行酸洗,得到了随酸洗时间不同而使得Ni3P:Ni比例不同的Ni3P-Ni异质结构,随后将Ni3P-Ni异质结构与碳纳米管(CNT)通过球磨的方式混合掺杂得到了Ni3P-Ni/CNT电催化材料,在酸洗后形成的多孔的Ni3P-Ni异质结构在经过球磨后构陷在CNT形成的网络中,通过CNT的加入使得整体导电性得以增强且增大了催化比表面积,也通过构造CNT网络使得催化剂的稳定性十分优异。我们发现通过酸洗不仅使得Ni3P与Ni的比例不同而且还改变了它们形成的异质结构从而使得HER性能得到了提升,结果显示当酸洗时间为1小时且Ni3P-Ni与CNT质量比为4:1时获得了HER性能最优异的电催化材料,其制备的析氢电极在10 mA·cm-2的电流密度下析氢过电位仅为116mV,拟合得到的Tafel斜率为59 mV·dec-1,且在10 mA·cm-2的电流密度下可稳定运行50小时。(2)Ni-Cu-P-S析氢电极的制备以及催化析氢性能的研究以镍片为基底,通过电沉积的方式将Ni-Cu-P共沉积于基底表面,再将干燥后的Ni-Cu-P电极浸渍于Na2S溶液中,由于溶度积的不同使得S元素插入得到Ni-Cu-P-S电极,由浸渍时间来改变电极中S的含量,测试了在Na2S浓度为0.2 mol·L-1浸渍时间为20分钟时得到的Ni-Cu-P-S析氢电极在电流密度为10 mA·cm-2时析氢过电位仅为78 mV,Tafel斜率为50 mV·dec-1,通过电流-时间曲线也表面该催化剂具有良好的稳定性。综上所述,本文制备了两种镍磷化合物构成的电催化剂:Ni3P-Ni/CNT和Ni-Cu-P-S并研究了两种催化电极在碱性条件下的催化活性以及稳定性。我们希望这项工作不仅提供了一种低成本高效率且稳定性优异的析氢催化材料,更可以为之后设计多组分构成的电催化析氢材料提供新的思路。
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