能源和环境问题日益显著，急需研发高效绿色的能源存储与转化器件。混合超级电容器因兼具电池的高能量密度和超级电容器的高功率密度、长循环寿命的优点而被广泛研究。电极材料作为混合超级电容器的重要部分，其直接决定了电容器的性能。但到目前为止其设计仍然存在不足:主要是集流体的机械性能，比表面积以及导电性难以兼具;氧化物半导体材料作为活性物质时，导电性不理想，影响整个器件的电化学动力学;集流体和活性物质的不匹配导致器件的循环稳定性能不理想。所以本研究在设计制备良好机械性能的集流体的同时，赋予其超高的导电性和丰富的活性位点，有利于电子传输和活性物质负载;通过活性物质的微观组成和结构调控，研究两种不同金属元素组成对电极表面的电化学活性位点的协同增强作用，以及元素掺杂和氧空位修饰，对电极导电性的提升效果;设计分层的电极结构实现缩短扩散路径和增大比表面积的目的。
　　1.首先通过水热后退火还原的方法，制备柔性，多孔的三维金属镍集流体(3D-Ni)，解决了一般三维碳基集流体导电性，机械强度不理想，成本高以及金属基集流体柔性不佳的问题。随后，于3D-Ni集流体上原位生长Ni0.75Mn0.25O/C固溶体(Ni-Mn-O/C)，得到可直接使用的超级电容器电极材料，其面电容高达1657.6mF cm-2。由于集流体上的镍颗粒对活性物质的锚定作用，三维集流体对充放电过程中活性物质的膨胀效应的限制作用，以及固溶体中两种氧化物的协同作用，其表现出了十分优异的循环稳定性。在3mA cm-2电流密度下，经过10000次充放电循环后，容量没有损失。最后，通过与活性炭(AC)的合理匹配组装，得到全固态柔性混合电容器3D-Ni/Ni-Mn-O/C//AC。在2mA cm-2的电流密度下，该混合超级电容器的面电容、能量密度和功率密度分别高达797.7mF cm-2、6.6mW h cm-3和40.8mW cm-3，且经10000次充放电循环，容量保持率高达85.3％。
　　2.第二部分中，从活性物质设计的角度出发，通过元素掺杂，向CoNiO2微米球中引入元素硒Se，优化电极电导率，化学势和表面活性;后续又于向CoNiO2微米球中引入氧空位和磷酸根离子，优化制备性能优异的复合电极材料(3D-Ni/Ni-Co-P)。相比于未处理的CoNiO2电极(3D-Ni/Ni-Co-O)以及Se掺杂处理的CoNiO2电极(3D-Ni/Ni-Co-Se)，3D-Ni/Ni-Co-P导电性有了较大的提高。在2mA cm-2的电流密度下，3D-Ni/Ni-Co-P的面电容高达5076.4mF cm2。将3D-Ni/Ni-Co-P作为正极，与AC一起组装得到混合超级电容器(3D-Ni/Ni-Co-P//AC)，在10mV s-1的扫速下，面电容可达570.6mF cm-2。经过10000次循环后容量保留率仍高达86.9％，且库伦效率高达98.2％。