【摘 要】
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随着航空航天技术的发展,一方面对金属结构材料提出了越来越高的要求。在高温高压的环境下,金属结构材料会发生燃烧现象。因此,开发具有优异阻燃性能的合金十分必要。另一方面需要发展先进固体推进剂,其性能优劣直接影响火箭的安全稳定运行。金属燃料具有高的燃烧温度和能量密度,广泛应用于固体推进剂中。但其点燃温度高,燃烧速率慢,这些问题阻碍着金属燃料性能的进一步提高。无序合金,即化学无序的高熵合金和拓扑无序的非晶
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随着航空航天技术的发展,一方面对金属结构材料提出了越来越高的要求。在高温高压的环境下,金属结构材料会发生燃烧现象。因此,开发具有优异阻燃性能的合金十分必要。另一方面需要发展先进固体推进剂,其性能优劣直接影响火箭的安全稳定运行。金属燃料具有高的燃烧温度和能量密度,广泛应用于固体推进剂中。但其点燃温度高,燃烧速率慢,这些问题阻碍着金属燃料性能的进一步提高。无序合金,即化学无序的高熵合金和拓扑无序的非晶合金,作为一类新型材料受到了人们的广泛关注。高熵合金由于其较高的相稳定性、优异的抗氧化性和元素的缓慢扩散效应等特点,有望应用于阻燃材料领域。非晶合金由于其亚稳结构,表现出了点燃温度低、能量密度高,以及燃烧速率快的特点,有望应用于固体推进剂中。但目前对无序合金燃烧的研究报道较少,对其燃烧性能与机理也未进行深入研究。鉴于此,本论文围绕典型无序合金成分与结构对其燃烧行为的影响展开了研究:首先研究了不同组元对FeNiCoCrMn系等原子比合金燃烧性能的影响规律。发现合金中的Ni、Co和Cr含量越高,阻燃性能越好,而Fe和Mn则会降低合金的阻燃性能。燃烧动力学分析表明,Fe、Cr和Mn均会使合金燃烧速率提高,其作用由强到弱依次为Mn>Fe>Cr。而Ni和Co会降低合金的燃烧速率,其降低合金燃烧速率的作用效果大体相同。此外,FeNiCoCrMn系等原子比合金在燃烧过程中出现了元素的选择性燃烧现象,元素燃烧的先后顺序为:Cr>Mn>Fe>Co>Ni。燃烧激活能可以作为高熵合金阻燃性能的评价指标,燃烧激活能越大,则阻燃性能越好。高熵合金的燃烧热值可以用来衡量其阻燃性能和燃烧速率,一般来说,燃烧热值越高,其阻燃性能越差,燃烧速率越快。其次,在FeCoNiCr系高熵合金的基础上,系统研究了不同Cr含量对燃烧性能的影响规律。结果表明,对于(FeCoNi)100-xCrx高熵合金,当Cr含量低于5 at.%时,阻燃性能未发生明显变化;当Cr含量在5~30 at.%时,阻燃性能随着Cr含量的增加而增加。然而,当Cr含量高于30at.%时,阻燃性能反而随着Cr含量的增加而降低。低的Cr含量使得在氧化区-熔化区界面无法形成连续致密的Cr2O3层,从而合金的阻燃性能未发生显著变化。当Cr含量为30at.%时,由于高熵效应,在燃烧过程中,合金的热影响区仍然能够保持FCC单相结构。此时,氧化区-熔化区界面形成了致密的Cr2O3层有效阻碍了氧向熔化区的扩散,这些均显著地提高了(FeCoNi)70Cr30高熵合金的阻燃性能。当Cr含量进一步提高后,合金中会析出低熔点、易燃的BCC相,液-固界面会优先沿着BCC相扩展,从而导致合金阻燃性能的下降。所以,需要调控合适的Cr含量以获得良好的阻燃性能。进而,探究了合金化元素Al和Si对FeCoNiCr系高熵合金阻燃性能的影响。实验结果表明,适量添加Al和Si能够有效提高阻燃性能。其中(FeCoNiCr)95Si5高熵合金的阻燃性能最好,其优异的阻燃性能来源于氧化区以富Cr氧化物为主,晶界分布着富Si氧化物,这种复合结构能够有效地阻碍氧向熔化区的扩散,提高合金的阻燃性能。此外,根据已有的实验数据,利用机器学习的方法,建立了燃烧Cr当量的公式,该公式对利用合金化元素来提高合金阻燃性能的研究有着重要的指导意义。最后,研究了非晶结构对金属燃烧性能的影响。选择拓扑无序非晶合金Cu46Zr46Al8作为模型材料,系统研究了Cu46Zr46Al8非晶合金和同成分晶体合金燃烧性能的差异。结果表明,相比较同成分的晶体合金,Cu46Zr46Al8非晶合金燃烧时易被点燃,燃烧热值高,燃烧速率快。非晶合金处于热力学的亚稳状态,导致其活性高,易被点燃。燃烧时会发生晶化而放热,增加燃烧热值,使燃烧速率加快。此外,还研究了氧压和试样尺寸对Cu46Zr46Al8非晶合金燃烧性能的影响规律。结果表明,随着氧压的增高,熔池的吸氧速率增加,从而使燃烧速率加快。在一定尺寸范围内,Cu46Zr46Al8非晶合金的氧压门槛值与试样直径的平方成正比。通过对FeNiCoCrMn系等原子比合金燃烧性能与机理的研究,为新型阻燃金属材料的研发提供了新思路。此外,发现了非晶合金具有作为含能材料的应用潜力,为改善具有特定成分的含能材料燃烧性能的提升提供了一种新的方法。
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