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随着中国工业的快速发展,对润滑油的需求逐年递增,而大量的废润滑油对环境造成了严重污染。废润滑油作为一种可回收再利用资源,经再生处理后可重新投入使用。粉煤灰作为固体废弃物,是一种多孔吸附材料,具有活性高、比表面积大等优点,可作为吸附剂应用于废油再生处理中。同时,经研究发现粉煤灰还具有独特的空心微珠结构,将这些微珠单独提取出来制成吸附剂,可有效提高吸附效率,是粉煤灰高附加值利用的重要产品。
本论文基于废润滑油再生处理技术,以粉煤灰沉/磁珠为研究对象,采用单因素实验探讨各因素对粉煤灰沉/磁珠分选效果的影响,利用正交优化实验确定分选条件;以微波辅助碱为改性方法,通过单因素实验考察各因素对粉煤灰沉/磁珠改性效果的影响,通过响应曲面实验优化改性条件;并对粉煤灰沉/磁珠进行吸附动/热力学研究,探究改性前后粉煤灰沉/磁珠的吸附特性及吸附机理;最后考察粉煤灰沉/磁珠改性对其接触角的影响。
分选实验表明:磁珠收集量随搅拌速率、搅拌时间和静置时间的增加而增加,沉珠收集量则随之减少,达到平台值后各珠体收集量趋于稳定;通过正交实验优化分选条件为:固液比1∶4、搅拌速率600r/min、搅拌时间20min、静置时间70min。
改性实验表明:影响粉煤灰沉/磁珠改性效果的因素依次是微波功率、改性剂浓度、固液比、微波时间、搅拌时间,废油酸值随各因素的增加先降低后上升;通过响应曲面设计实验优化改性条件为:微波功率500W、微波时间8min、固液比1∶5、改性剂浓度0.75mol/L、搅拌时间85min;通过表征分析可知,改性后沉/磁珠表面性质发生变化,比表面积、总孔体积及总孔径增加,SiO2和Al2O3衍射峰减弱。
吸附动力学实验表明:80℃时的粉煤灰沉/磁珠吸附平衡时间为180min,经改性后,沉珠平衡吸附量提高0.79mg/g,磁珠平衡吸附量提高0.95mg/g,且磁珠平衡吸附量高于沉珠;整个吸附过程可用准二级动力学方程来描述,分为快速外扩散和缓慢内扩散两个阶段,主要控制步骤为孔隙扩散和吸附反应,改性对两个阶段均有促进作用,吸附质在改性磁珠中扩散效果更好,吸附性能更优。
吸附热力学实验表明:Langmuir吸附等温方程可用来描述吸附过程,吸附量随温度增加而增加,且磁珠各温度下平衡吸附量优于沉珠,改性可进一步增加吸附量;由Temkin方程可知,沉/磁珠对废油中酸质的吸附属于物理吸附过程,改性后kT值减小;由Freundlich方程可知,沉/磁珠吸附废油为容易进行的优惠型吸附,改性后n值增大;由Sips方程可知,改性后粉煤灰沉/磁珠表面均一性下降;由吸附热力学函数分析可知,吸附过程为自发进行的吸热反应,主要作用力为范德华力,改性后∣ΔG∣、ΔH和ΔS增大,自发程度更高,吸附反应推动力更大,改性磁珠吸附性能更优。
接触角实验表明:粉煤灰沉/磁珠改性后与液体石蜡的亲和力提高,相对接触角降低,表面自由焓升高,珠体表面活性得到显著增强。
本论文基于废润滑油再生处理技术,以粉煤灰沉/磁珠为研究对象,采用单因素实验探讨各因素对粉煤灰沉/磁珠分选效果的影响,利用正交优化实验确定分选条件;以微波辅助碱为改性方法,通过单因素实验考察各因素对粉煤灰沉/磁珠改性效果的影响,通过响应曲面实验优化改性条件;并对粉煤灰沉/磁珠进行吸附动/热力学研究,探究改性前后粉煤灰沉/磁珠的吸附特性及吸附机理;最后考察粉煤灰沉/磁珠改性对其接触角的影响。
分选实验表明:磁珠收集量随搅拌速率、搅拌时间和静置时间的增加而增加,沉珠收集量则随之减少,达到平台值后各珠体收集量趋于稳定;通过正交实验优化分选条件为:固液比1∶4、搅拌速率600r/min、搅拌时间20min、静置时间70min。
改性实验表明:影响粉煤灰沉/磁珠改性效果的因素依次是微波功率、改性剂浓度、固液比、微波时间、搅拌时间,废油酸值随各因素的增加先降低后上升;通过响应曲面设计实验优化改性条件为:微波功率500W、微波时间8min、固液比1∶5、改性剂浓度0.75mol/L、搅拌时间85min;通过表征分析可知,改性后沉/磁珠表面性质发生变化,比表面积、总孔体积及总孔径增加,SiO2和Al2O3衍射峰减弱。
吸附动力学实验表明:80℃时的粉煤灰沉/磁珠吸附平衡时间为180min,经改性后,沉珠平衡吸附量提高0.79mg/g,磁珠平衡吸附量提高0.95mg/g,且磁珠平衡吸附量高于沉珠;整个吸附过程可用准二级动力学方程来描述,分为快速外扩散和缓慢内扩散两个阶段,主要控制步骤为孔隙扩散和吸附反应,改性对两个阶段均有促进作用,吸附质在改性磁珠中扩散效果更好,吸附性能更优。
吸附热力学实验表明:Langmuir吸附等温方程可用来描述吸附过程,吸附量随温度增加而增加,且磁珠各温度下平衡吸附量优于沉珠,改性可进一步增加吸附量;由Temkin方程可知,沉/磁珠对废油中酸质的吸附属于物理吸附过程,改性后kT值减小;由Freundlich方程可知,沉/磁珠吸附废油为容易进行的优惠型吸附,改性后n值增大;由Sips方程可知,改性后粉煤灰沉/磁珠表面均一性下降;由吸附热力学函数分析可知,吸附过程为自发进行的吸热反应,主要作用力为范德华力,改性后∣ΔG∣、ΔH和ΔS增大,自发程度更高,吸附反应推动力更大,改性磁珠吸附性能更优。
接触角实验表明:粉煤灰沉/磁珠改性后与液体石蜡的亲和力提高,相对接触角降低,表面自由焓升高,珠体表面活性得到显著增强。