自旋热电子学作为热电转换研究领域的一门新兴学科,近年来成为凝聚态物理中的一个热门研究方向;该学科是在传统的自旋电子学的基础上发展而来,主要考虑材料或器件内的温度梯度而非电势梯度,研究热与电子的自旋以及电荷之间相互作用的规律。其核心研究内容有自旋Seebeck效应（Spin Seebeck Effect,SSE）、自旋帕尔贴效应（Spin Peltier Effect,SPE）以及自旋热电转化机制等。本学位论文致力于新型功能材料,如手性螺旋结构材料等,研究产生自旋Seebeck效应产生的新机制,同时将热电转换效率与由温度梯度诱导的自旋输运相结合,探索高热电转换效率的新型自旋热电材料。在研究中,我们将根据材料结构的具体特点,建立基于紧束缚近似的理论模型,利用平衡态及非平衡态格林函数的方法,系统地研究其自旋输运性质以及自旋热电机制。主要研究内容如下:一、实验证明单螺旋DNA分子不会产生自旋极化,但是单螺旋蛋白质分子却可以发生自旋极化。这两类螺旋分子的一些典型结构差异很大,如在单螺旋蛋白分子中电子的长程跃迁,导致它们的热自旋输运行为存在着很大差异。因此单螺旋蛋白质结构的自旋热电输运行为,比双螺旋DNA结构更加复杂。我们探索了连接两个非磁性导线的手性单螺旋分子的热电特性,重点研究了热电性质对单螺旋分子材料内部参数的依赖关系;研究发现,单螺旋蛋白的自旋优值在有些参数下,将比相应的电荷热电优值大得多。并且可以通过调控最近邻格点的距离大小以及退相干强度,来实现自旋Seebeck效应与自旋过滤效应之间相互转换。说明单螺旋分子是一类新的具有高自旋优值自旋热电材料;而且还可以通过调整器件的内部参数实现纯自旋流,并设计高效率热自旋流发生器。二、近年来,双螺旋DNA（ds DNA）分子被认为是研究手性自旋电子学器件的优异候选材料。要设计手性自旋电子器件,关键是如何增强自旋选择效应,或者如何在螺旋分子中实现高自旋极化输运。考虑到ds DNA分子通常具有柔性,因此晶格振动可能是影响其自旋选择效应的重要因素之一。我们对基于ds DNA分子构成的器件,进行了系统的理论研究并发现:电子与晶格振动相互作用,不仅可以增强自旋极化率,而且使ds DNA分子产生了一系列新的自旋极化输运通道。此外,晶格振动引起的自旋相关输运,对电子退相干过程具有很强的稳定性,有助于增强手性诱导的自旋选择效应（Chiral-induced Spin Selectivity,CISS）和自旋极化输运。三、传统意义上的自旋Seebeck效应是指,在磁性材料中,热激发下传导电子的自旋极化输运或自旋波（或磁子）的传输,来实现自旋流或自旋极化流。然而,是否能够在非磁性材料中实现自旋Seebeck效应一直未被报道。我们设计了一个非磁性、非手性的纳米管器件模型,利用自旋轨道耦合（Spin-Orbit Coupling,SOC）并结合温度梯度,产生了纯的热自旋流;并基于此,发现了实现自旋Seebeck效应的新机制。我们的研究发现,当在纳米管器件施加温度梯度时,在自旋与轨道相互作用下,器件内产生了流向相反、且自旋取向也相反的电荷流。我们还可以利用材料径向应变,来调控自旋Seebeck效应,并调节热自旋流的大小。而且,该自旋流在温度变化下,显示出振荡特性,如:随着温度升高,热自旋流出现多重电流零点,并改变其流向,该特性说明研究系统在热自旋流开关等器件中,具有潜在的应用价值。这些研究成果说明:可将自旋热电子学和自旋轨道电子学结合起来,形成了一个新的交叉研究方向,即自旋轨道热电子学。四、手性诱导的自旋轨道相互作用,是有机分子产生自旋极化的主要因素;但是,有机分子中的自旋轨道耦合通常是很小的（约为几十毫电子伏特）,这意味着我们必须探索是否存在其它因素,导致了体系的自旋极化。我们研究了在手性分子只存在轨道自由度,但不考虑其自旋轨道耦合,而在电极与手性分子耦合作用中,引入自旋轨道相互作用,以此来模拟实验中利用金属衬底链接手性分子而产生的自旋极化现象。我们的研究,发现了由温度梯度激发的,依赖于轨道角动量自由度输运的轨道流现象,发现器件中可产生轨道Seebeck效应（Orbit Seebeck effect,OSE）。我们进一步详细地研究了自旋极化与轨道极化之间的关系,发现通过调节手性分子与电极之间的自旋轨道耦合参数,可实现自旋极化与轨道极化之间的相互转化。同时我们还发现,通过调节手性分子的内禀参数,可产生自旋（或轨道）过滤效应、自旋（或轨道）Seebeck效应。这些研究成果,对研究和发展轨道热电子学这一新兴交叉研究领域,提供了新的思路和研究载体。综上所述,在本论文中,我们研究了手性有机分子中的热自旋输运现象,发现了产生自旋Seebeck效应的新物理机制,提出了轨道热电子学和轨道Seebeck效应。首先,基于单螺旋蛋白质分子的热电器件,我们发现其可以实现自旋过滤效应和自旋Seebeck效应的相互转换,并且该器件的热自旋性能,在特殊参数下,可优于其热电性能。其次,我们发现电子与晶格振动相互作用有助于增强手性诱导的自旋选择效应和自旋极化输运。再次,我们发现手性结构,并非是有机分子产生自旋Seebeck效应的必要条件,在非手性分子中只存在自旋轨道耦合,也可以实现自旋极化输运,并产生自旋Seebeck效应。最后,我们发现手性分子构成的器件,不但可以产生热自旋极化输运,而且还可以产生热轨道极化输运和轨道Seebeck效应。我们的研究结果在自旋热电子学和轨道热电子学等研究领域具有重要价值。