【摘 要】
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高能量、高密度和高稳定性是含能材料研究追求的永恒目标。兼具长氮链和稠环结构的长氮链稠环化合物同时具备优秀的含能性能和高稳定性,有望成为含能材料的新突破口。当前的长氮链稠环化合物研究主要集中在N5链系列合成方面,对其它系列的研究尚处于起步阶段。本文以四唑并[5,1-c][1,2,4]三嗪（N4链）、四唑并[1,5-b][1,2,4]三嗪（N5链）、四唑并[1,5-c][1,2,3]三嗪（N6链）和3
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高能量、高密度和高稳定性是含能材料研究追求的永恒目标。兼具长氮链和稠环结构的长氮链稠环化合物同时具备优秀的含能性能和高稳定性,有望成为含能材料的新突破口。当前的长氮链稠环化合物研究主要集中在N5链系列合成方面,对其它系列的研究尚处于起步阶段。本文以四唑并[5,1-c][1,2,4]三嗪（N4链）、四唑并[1,5-b][1,2,4]三嗪（N5链）、四唑并[1,5-c][1,2,3]三嗪（N6链）和3H-四唑并[1,5-d]四唑（N7链）为母体化合物,分别在其骨架上引入含能基团-NH2、-NO2、-N3、-NF2、-CN、-ONO2、-NHNO2和-N（NO2）2,设计了N4链（A-A38）、N5链（B-B38）、N6链（C-C38）和N7链（D-B8）四个系列共126个长氮链稠环含能化合物;并利用密度泛函理论（DFT）方法对所设计的化合物进行了系统的理论研究。（1）在B3LYP水平对化合物的物化性能和爆轰性能进行了计算,结果表明,含能基团的种类、取代位置和数量都会对这些性能产生影响。所设计化合物的氮含量介于45.90%～92.10%之间,均高于RDX、HMX和CL-20的氮含量,其中-NH2和-N3的引入可以有效地改善化合物的氮含量。化合物的氧平衡介于-93.00%～9.60%之间,含氧量高的基团-NO2、-ONO2和N（NO2）2能极大提高化合物的氧平衡,其中A6、B31、C38、B6、B31、B38、C6、C31、C38和D2实现了零氧平衡。所有化合物都具有较高的正生成热(430.76 k J·mol-1～1267.41 k J·mol-1),远高于RDX、HMX和CL-20的生成热,-N3、-CN和-N（NO2）2的引入能显著提高化合物的生成热,且氮链越长生成热越高。化合物的密度介于1.58 g·cm-3～2.05 g·cm-3之间,除了-NH2和-CN外,其它基团的引入都能改善化合物的密度,其中A4、B4和C4的密度达到了CL-20水平(2.04 g·cm-3)。化合物的爆速介于6.60 km·s-1～9.86 km·s-1之间,爆压介于17.07 GPa～36.53 GPa之间,-NO2、-N3、-NF2、-ONO2、-NHNO2和N（NO2）2的引入能有效改善化合物的爆速爆压,有25个化合物的爆轰性能达到甚至超过了HMX水平,A4和B4的爆速爆压与CL-20相当。化合物的撞击感度在3.49 J～13.81 J之间,其中122个化合物比CL-20钝感,-N3的引入能使化合物对撞击更加钝感,而-NO2和-CN的引入会在较大程度上导致化合物对撞击更加敏感。（2）结合动力学和热力学方法研究了化合物的热分解机理。对于母体化合物,DM1（四唑环开环,随后释放一分子氮气）是最可能的热分解途径,含能基团的引入不改变化合物最可能的热分解途径。对于N4、N5系列化合物,-NH2、-N3、-ONO2和-NHNO2的引入能改善化合物的热稳定性;对于N6系列化合物,-NH2、-N3和-NHNO2的引入能改善化合物的热稳定性;对于N7系列化合物,引入-NF2、-CN、-NHNO2能改善化合物的热稳定性。（3）结合Multiwfn 3.7和VMD软件对化合物的分子表面静电势（ESP）分布进行了计算。结果表明,-NH2对稠环表现为供电子效应,-NO2、-NF2、-CN、-NHNO2和-N（NO2）2对稠环表现为吸电子效应。对于所设计的化合物,-N3的引入能减小化合物的最大正静电势,使化合物对撞击更钝感。ESP计算与撞击感度计算的结果基本相符合。对四个系列化合物的物化性能、爆轰性能和热稳定性综合研究表明,A4、A6、A8、A27、A31、A34、A38、B4、B8、B27、B31、B34、B38、C6、C8、C16、C24、C30、C31、C36、C37、C38、D2、D6、D7、D8共26个化合物有望成为高能量密度材料的候选者。该研究为长氮链含能化合物的设计和合成提供了新思路和一定的理论基础。
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