2004年,Andre Geim和Konstantin Novoselov成功剥离出单层石墨烯,在化学、材料科学、凝聚态物理和电气工程等领域掀起了单层材料研究的热潮。二维（2D）石墨烯因其独特的物理和化学特性而受到了广泛的关注。然而,石墨烯固有的零带隙限制了其在逻辑电子器件中的应用,促使研究人员在元素周期表中的其他位置寻找具有丰富物理特性和广泛应用前景的其他二维材料。因此,具有较大带隙的新型二维材料,例如过渡金属二硫化物（MoS2,WS2等）,后过渡金属二硫化物（SnS2,SnSe2等）,第Ⅲ族单硫化物（GaS,InS等）,第Ⅳ族（SiC,GeC等）等能克服电子器件中石墨烯的局限性而引起了广泛的研究兴趣。由于量子约束效应,二维材料显示出新颖的物理特性,将在未来的电子器件,高效太阳能电池,晶体管和能量收集器件中具有实际的技术应用。除使用单独的二维材料外,二维范德瓦尔斯（vdW）异质结可以提供更优异的性能。具有不同电子能带对齐的vdW异质结具有不同的应用。Ⅱ型（错开型）异质结可以有效地分离光生电子和空穴对,并延长它们的寿命,这对于光伏和光催化装置非常需要。Ⅰ型（跨立型）和Ⅲ型（破隙型）能带对齐的vdW异质结可分别用于发光二极管和隧道场效应晶体管。本文通过第一性原理密度泛函计算,研究了缺陷调制SnX2（X=S,Se）单层的结构,电子,磁性和光学性质。我们还研究了 SiC/CrS2,MoSSe/BSe和CdO/AsvdW异质结的电子,光学和光催化性能。主要内容和结果如下:（1）研究了掺杂5d过渡金属（TM）原子X（X=W,Re,Os,Ir,Pt,Au或Hg）的单层SnS2的结构,电子和磁性。形成能结果表明,这些材料在富S实验条件下较易制备。自旋极化相比非自旋极化相更易形成。原始的单层SnS2是一种非磁性半导体,其间接带隙为1.579 eV,掺杂5d TM原子X（X=W,Re,Os,Ir,Pt,Au或Hg）的单层SnS2的总磁矩分别为2,3,2,1,0,1,2μB,与5d TM原子X的交换劈裂相比,八面体配位的6个S配体带来了更大的晶体场劈裂。此外,自旋极化能带结构表明掺杂W,Re或Hg的单层SnS2是磁性半导体,但掺杂Os,Ir或Au的单层SnS2是磁性半金属,在两个自旋通道的其一中的带隙分别为1.509,1.632或1.383 eV,因此可用于自旋电子学领域。（2）研究了应变对Mn掺杂单层SnS2的电子结构,磁性状态和光学特性的影响。从头算分子动力学模拟和形成能结果表明,掺杂Mn的单层SnS2在500 K时仍是稳定的,可以在富S环境下制备。用Mn替代Sn原子会在非磁性单层SnS2中产生3 μB的磁矩,满足洪得（Hund）定则和Aufbau原理。基于经典的海森堡（Heisenberg）模型和平均场近似,计算的居里温度为476.13 K。即使施加相当大的应变（-10至10%）,掺杂Mn的SnS2单层的净磁矩仍保持不变。通过双轴压缩应变和拉伸应变在光谱中分别观察到吸收峰的蓝移和红移。双轴应变有效地改善了掺杂Mn的单层SnS2的光学特性,特别是在可见光区域。该研究结果可以为磁和光电子器件的实际应用提供指导。（3）研究了空位和掺杂对SnSe2单层电子,磁和光学性能的影响。发现半导体SnSe2单层在产生一个锡空位（V1Sn）时转变成半金属,而在形成一个硒空位（V1Se）,两个硒空位（V2Se）以及一个锡和一个硒空位（V1Sn+1Se）时仍然是半导体。V1Sn和V1Sn+1Se空位分别产生4和2μB的净磁矩的磁性基态,而V1Se和V2Se空位为非磁性基态。在Mo掺杂的SnSe2单层中,在八面体环境中Mo-4d轨道的晶体场劈裂会产生2μB的净磁矩。能带结构和态密度结果还表明,Mo掺杂的SnSe2单层是一种磁性半导体。此外,有缺陷的SnSe2单层也可以提高太阳能的吸收效率,特别是在红外光区域。在缺陷系统的介电函数的虚部和吸收光谱的曲线中观察到红移现象,表明它们在光电子器件中的应用前景。（4）研究了 SiC/CrS2vdW异质结的结构,电子和光学性质。SiC/CrS2vdW异质结的能量学和热力学稳定性表明其实验制备的可行性。SiC/CrS2 vdW异质结所具有的直接带隙和Ⅱ型（错开型）能带对齐可有效地分离光生电子和空穴对并延长其寿命。电子和空穴沿扶手椅方向和之字型方向的载流子迁移率分别高达6.621×103和6.182×104cm2 V-1 s-1。此外,界面上的电荷密度差和电势降会在异质结上产生较大的内置电场,这将进一步阻碍电子和空穴的复合。与SiC或CrS2单层相比,SiC/CrS2 vdW异质结具有增强的光吸收能力。表明SiC/CrS2 vdW异质结在纳米电子和光电子器件中的应用。（5）研究了 MoSSe/BSe（模型-1和模型-2）vdW异质结的电子,光学和光催化性能。通过声子谱和从头算分子动力学模拟证明了这些异质结的稳定性。HSE06杂化泛函计算的模型-1和模型-2异质结的间接带隙分别为1.95和1.54 eV。有趣的是,在考虑自旋-轨道耦合效应之后模型-1异质结从间接带隙转变为直接带隙。特别是变形势能理论定量预测了高载流子迁移率。此外,在模型-1和模型-2中,在压缩应变下都发生了从Ⅰ型向Ⅱ型能带对齐的转变,这有效地减慢了电子-空穴对的复合。与孤立的MoSSe或BSe单层相比,MoSSe/BSe（模型-1和模型-2）异质结在大部分可见光区域吸收增强,从而高效利用太阳能。最有趣的是,MoSSe/BSe vdW异质结的能带边缘满足水分解的氧化还原势要求。这些结果对于MoSSe/BSe异质结在光电子和光催化水分解中的研究和应用具有一定价值。（6）研究了 As/CdO vdW异质结的光学和光催化性能。通过计算结合能和从头算分子动力学模拟,验证了异质结的稳定性。发现As/CdO vdW异质结为具有1.96 eV的直接带隙和Ⅱ型（错开型）能带对齐的半导体,因此可以有效地减少光生电子-空穴对的复合。与两个孤立的As或CdO单层相比,As/CdO vdW异质结在可见光和紫外光区域具有更合适的能带边缘位置和高吸收效率,因而是光学器件和光催化水分解的良好候选物。计算的空穴和电子沿扶手椅方向的较高的载流子迁移率分别为932.510 cm2 V-1 s-1和90.808 cm2 V-1 s-1。双轴应变可以调节As/CdO vdW异质结的电子结构和光学特性。特别是压缩应变不仅保持Ⅱ型能带对齐,还能改善As/CdO vdW异质结在可见光区域的光学性能。这些结果对于设计光电子和光催化器件具有一定的指导意义。